Walaupun ini adalah sekuel To-Love-Ru, semua watak utama kami tampil bersama dengan beberapa penambahan baru. Rito terus terperangkap dalam senario ekchi tanpa sensor teratas. Saudara perempuan Deviluke yang asing masih menggunakan kemampuan unik mereka untuk merebut pengakuan cinta Rito. Nana dan Momo telah berpindah ke sekolah dan bertemu Mea, yang kelihatannya adalah gadis yang bebas dari kerisauan dan gembira. Momo khususnya ingin berkongsi Rito dan mencipta harem untuknya. Ketika merancang rancangannya, dia menghadapi Golden Darkness yang juga dikenal sebagai Yami. Mereka diganggu oleh murid-murid kerasukan yang mula bertarung dengan kekuatan yang tidak normal. Sekarang garis plot baru muncul sebagai orang misteri yang mengawal pelajar menguji kemahiran pembunuhan Yami. Siapa musuh baru ini?
