Siri ini berlangsung empat tahun selepas peristiwa Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, di mana gadis ajaib Nanoha Takamachi menyelamatkan dan mengadopsi seorang gadis muda bernama Vivio, yang merupakan reinkarnasi Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Setelah memasuki tahun empat sekolah rendahnya, Vivio diberi alat kecerdasannya sendiri, Sacred Heart, dan memperoleh kekuatan untuk berubah menggunakan mod Sankt Kaiser dewasa. Dia segera menemui seorang gadis bernama Einhart Stratos yang, sama dengan Vivio, adalah keturunan penguasa Sankt Kaiser yang lain, Claus GS Ingvalt. Ketika Einhart bertekad untuk membuktikan gaya bertarungnya adalah yang paling kuat, Vivio berteman dengannya dan, bersama dengan rakan-rakannya, memasuki kejohanan seni mempertahankan diri di mana mereka bertarung melawan pelbagai lawan ajaib dan belajar lebih banyak mengenai kehidupan masa lalu mereka.
